《脱盐杂志》报道bet356石墨烯类膜脱盐工作取得最新进展
近日，bet356统计物理及其交叉研究团队在国际刊物《脱盐杂志》（Desalination 影响因子9.9)上，以“Robust KOH-thiourea-graphene oxide cross-linked membranes for desalination”为题发表了最新研究成果。该文章报道了一种在碱性环境下利用硫脲（TU）的交联作用结合K+-π的强相互作用的策略实现对一价盐高截留率的同时获得更高的水流量的稳定的氧化石墨烯膜。该膜在工业化方面有很好的前景，也为未来海水淡化带来了新的思路和解决方案。
清洁、高效、低能耗的海水淡化技术是解决全球淡水匮乏问题最有前景的方法之一。膜分离技术，被誉为海水淡化的“芯片”，以其节能降耗、操作简单、适用广泛等众多优势，在海水淡化、污水处理等领域备受青睐。近年来，石墨烯类二维材料以其优越的物理化学性能和均一的孔结构，在膜分离材料中逐渐崭露头角，显示了在海水淡化等领域的应用价值。其中，氧化石墨烯（graphene oxide, GO）膜以其高亲水性、高比表面积以及高机械强度等特性，受到了广泛的关注[Science2012, 335, 442；Nature2017, 550, 380；J. Membr. Sci.2021, 635, 119437；Nat. Commun., 2023, 14, 1016]。然而，在应用层面，氧化石墨烯膜仍然面临着一些问题和挑战，如结构稳定性差，对小分子物质（如一价盐）的截留不足、水通量和截留之间的权衡等。因此，如何提高氧化石墨烯膜的脱盐性能和结构稳定性，尤其是在压力过滤条件下脱盐性能和结构稳定性，是一个亟待解决的研究问题。
该论文通过在碱性环境下利用硫脲的交联作用结合K+-π的强相互作用来制
KOH 处理的TU交联氧化石墨烯（TU-GO-KOH）膜，以有效截留一价Na+并提高氧化石墨烯膜的稳定性。TU 被用作交联剂，碱性环境（KOH 溶液）在有效促进交联反应中发挥了关键作用，由于K+-π 相互作用(Nature 2017, 550, 380)，K+ 进入TU交联氧化石墨烯膜，从而有效固定并同时控制膜层间的间距。共价键策略与K+-π的强相互作用的结合为排斥盐溶液中的小尺寸离子提供了独特而稳健的二维纳米通道，如图1所示。
图 1. KOH 溶液处理的TU 交联氧化石墨烯膜通道构建及性能示意图。
实验结果表明，本工作制备得到的TU-GO-KOH 膜实现了相对较高的水通量（∼14.2 L m-2 h-1）和较高的NaCl 截留率（∼86.3%）。这些性能超过了文献中报道的大多数氧化石墨烯膜和商业膜的纳滤性能。更重要的是，制备的TU-GO-KOH 膜还具有长期稳定性（达168 h），即使在各种恶劣环境（高压、超强声波以及强酸和强碱）下也具有出色的结构稳定性，这为在恶劣条件下进行海水淡化处理带来了巨大前景。此外，TU-GO-KOH 膜在拉伸强度测试中显示出更强的机械性能。总之，TU-GO-KOH 膜优秀的海水淡化性能和显著的稳定性使其在可持续海水淡化和废水处理具有很大的潜力，具有良好的工业化应用前景，可用于开发各种先进的可持续提供清洁水资源的分离膜材料。
图 2. (a) GO、TU-GO 和TU-GO-KOH 膜对NaCl 和Na2SO4溶液的截留性能；(b) TU-GO-KOH 膜在不同NaCl 浓度下（50 - 1000 mg L-1）的纳滤性能。(c) TU-GO-KOH 膜在500 mg L-1 NaCl 溶液中错流长期运行稳定性测试；(d) TU-GO-KOH 膜在300 W 功率超声波处理前后对500 mg L-1 NaCl 溶液的纳滤性能比较。
bet356青年骨干教师梁珊珊副教授是该论文唯一通讯作者，2022级博士研究生杨如杰是第一作者，此项研究工作得到了bet356方海平教授的悉心指导和帮助。
该工作得到国家自然科学基金(12004110, 12074341, 11974366, 12147169, 12004109)、中央高校基本科研业务费专项资金的资助支持，并得到上海光源BL06B线站的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.desal.2023.117019